Fernando Eduardo Milioli.

Em projeto anterior enfocou-se modelagem hidrodinâmica sub-malha do escoamento gás-sólido em reatores de leito fluidizado (processo FAPESP 2019/17707-6). Os estudos são agora estendidos para incluir também modelagem de transporte de calor sub-malha. Os reatores de leito fluidizado de escoamento gás-sólido são de grande utilização em múltiplos processos nas indústrias química, petroquímica e de energia. São de maior interesse aplicações como craqueamento catalítico de petróleo, combustão e gaseificação de combustíveis fósseis e renováveis, e processos de contenção de emissões poluentes tais como dessulfuração e captura de carbono. O desenvolvimento de reatores de leito fluidizado é uma ciência empírica, baseada em sucessivas plantas de demonstração gradualmente escalonadas, envolvendo custos extremamente altos e tempos de implementação estendidos. Este cenário tem estimulado crescente expectativa de utilização de simulação computacional como ferramenta auxiliar ou mesmo alternativa aos onerosos desenvolvimentos empíricos. Alinhado a este contexto, o presente projeto tem como meta final contribuir para a habilitação de CFDs como ferramentas realistas para otimização, projeto e escalonamento de reatores de leito fluidizado de escala industrial. Em particular, busca-se contribuir para a formulação de modelagem matemática aperfeiçoada através da proposição de modelos de fechamento sub-malha para transporte de calor crescentemente acurados. O impacto maior deste projeto será sobre o estado-da-arte, na prática contribuindo para a viabilidade de: i. ferramentas de pesquisa de maior acuracidade para a comunidade científica; ii. ferramentas de trabalho mais realistas para projeto, otimização e escalonamento de plantas industriais, para engenheiros e pesquisadores da indústria.

Este projeto pretende contribuir para o desenvolvimento de reatores de leito fluidizado de escoamento gás-sólido, intensamente utilizados nas indústrias petroquímica e de energia. São de maior interesse as aplicações em larga escala para craqueamento catalítico de petróleo, e para combustão/gaseificação de combustíveis fósseis/renováveis, ambas responsáveis por extremo impacto sobre a economia mundial. O desenvolvimento de reatores de leito fluidizado é uma ciência empírica, baseada em sucessivas plantas de demonstração gradualmente escalonadas, envolvendo custos extremamente altos e tempos de implementação estendidos. Este cenário tem estimulado, tanto na indústria quanto na academia, a crescente expectativa de utilização de simulação computacional como ferramenta auxiliar ou mesmo alternativa aos onerosos desenvolvimentos empíricos. Alinhado a este contexto, o presente projeto tem como meta final contribuir para a habilitação de CFDs como ferramentas realistas de experimentação computacional para otimização, projeto e escalonamento de reatores de leito fluidizado de escala industrial. Em particular, busca-se contribuir para a formulação de modelagem matemática aperfeiçoada através da proposição de modelos de fechamento sub-malha crescentemente acurados. A desafiadora natureza multi-escala dos escoamentos gás-sólido fluidizados tem impulsionado pesquisas sob diversificadas linhas de modelagem, todas praticadas na busca final por acuracidade. Uma aproximação largamente praticada é baseada em modelagem de dois fluidos, onde gás e particulados sólidos são ambos tratados como fases contínuas inter-penetrantes em equilíbrio termodinâmico. Esta é a linha de modelagem praticada neste projeto, seguindo uma abordagem onde formulações filtradas (fTFM) proveem descrições de grande-escala de grandes domínios reais (via LSS, large scale simulations), enquanto formulações microscópicas (mTFM) proveem descrições de meso-escala de domínios parciais (via HRS, highly resolved simulations). Resultados de simulações mTFM são frequentemente usados para proposição de modelos sub-malha, que são então supridos como fechamento em formulações fTFM. É neste exato contexto que o presente projeto pretende contribuir, especialmente através da busca de modelos sub-malha crescentemente acurados. Dois aspectos são postos em perspectiva: o primeiro, relacionado à acuracidade das próprias simulações mTFM; o segundo, relacionado à correção e adequação das variáveis independentes que são assumidas em correlações de modelos sub-malha. Em pesquisas anteriores considerou-se ambos os aspectos: o primeiro, enfocando efeitos de condições de escoamento de macro-escala, efeitos da turbulência sub-malha da fase gás, e efeitos de fricção inter-partículas; o segundo, assumindo variáveis independentes de correlação usuais na literatura. Propõe-se agora a extensão destes estudos para condições mais rigorosas e abrangentes, considerando-se faixas significativas de números de Froude e de Stokes, e diferentes composições de variáveis independentes de correlação. Para tal propósito, simulações computacionais serão realizadas com o mTFM do código aberto MFIX (disponibilizado pelo NETL-DOE-USA), devidamente modificado pela inclusão de efeitos friccionais inter-partículas e efeitos de turbulência sub-malha da fase gás. O impacto maior pretendido será sobre o estado-da-arte, na prática contribuindo para a viabilidade de: i. ferramentas de pesquisa de maior acuracidade para a comunidade científica; ii. ferramentas de trabalho mais realistas para projeto, otimização e escalonamento de plantas industriais, para engenheiros e pesquisadores da indústria.

Reatores de leito fluidizado são equipamentos amplamente utilizados nas indústrias química e de energia, representando extraordinário impacto sobre a economia mundial. O desenvolvimento destes reatores é ainda uma ciência eminentemente empírica, baseada em plantas de demonstração gradualmente escalonadas que envolvem custos e tempos de execução elevadíssimos. Este projeto de pesquisa pretende contribuir no contexto da substituição destas onerosas plantas de demonstração por simulação computacional. Devido aos enormes volumes envolvidos, a simulação de leitos fluidizados em escala real impõe formulações filtradas, que demandam modelos de fechamento para recuperar os efeitos filtrados. Busca-se formular modelos de fechamento crescentemente realistas para a hidrodinâmica e interações inter-fase, por meio de experimentação computacional com modelagem microscópica de dois fluidos. Propõe-se investigar e modelar o efeito do número de Reynolds sobre parâmetros filtrados, visto que o atual estado da arte nesta linha de desenvolvimento oferece apenas modelos obtidos sob condições de baixos números de Reynolds. Propõe-se, em adição, investigar efeitos de interações partícula-partícula colisionais/friccionais e efeitos da turbulência do gás sobre a hidrodinâmica de meso-escala do escoamento. A atenção atual estará sempre voltada para aplicações de particulados de elevado número de Stokes, típicos de aplicações de leitos fluidizados. Experimentos computacionais serão realizados para faixas de frações de sólidos e descargas de gás cobrindo regimes de escoamento desde muito diluídos até muito densos. O código computacional aberto MFIX será usado em todas as simulações. O objetivo final perseguido é o provimento de novos modelos de fechamento sub-malha crescentemente realistas para modelagem de dois fluidos filtrada de escoamentos fluidizados gás-sólido.

As correlações sub-malha para simulação de grandes escalas de escoamentos gás-sólido
obtidas a partir de simulações sub-malha altamente resolvidas com modelagem de dois
fluidos, disponíveis na literatura, têm validade limitada às condições operacionais sob as quais
foram geradas. Nesta proposta de pesquisa busca-se fatores de escalonamento que permitam a
aplicação destas correlações de forma generalizada, sob variadas condições operacionais de
escoamento. Em outras palavras, busca-se identificar um comprimento ou comprimentos de
escala que permitam encontrar similaridades hidrodinâmicas em escoamentos sob diferentes
números de Froude. Os trabalhos de literatura sobre escalonamento de escoamentos gássólido
consideram, em geral, regras de escalonamento envolvendo fatores de macro-escala
tais como tamanho do reator e taxa de circulação de sólidos. Na presente proposta de pesquisa
busca-se acessar a questão do escalonamento sob uma diferente perspectiva, assumindo que a
micro-escala de um escoamento gás-sólido qualquer deva ser a mesma independentemente de
qualquer condição de macro-escala. Partindo deste princípio, propõe-se desenvolver
simulações sub-malha altamente resolvidas com modelagem de dois fluidos para suspensões
gás-sólido em domínios periódicos, para vários números de Froude, sendo os resultados
filtrados sobre porções do domínio gerando parâmetros filtrados de meso-escala. A pesquisa
proposta representa a continuidade dos trabalhos realizados pelo proponente na qualidade de
Visiting Fellow junto ao Department of Chemical and Biological Engineering da
Universidade de Princeton. Em etapa já cumprida realizou-se séries de experimentos
computacionais previamente escalonados tanto na micro-escala quanto na meso-escala,
levando-se em conta hipóteses de equilíbrio entre diferentes efeitos definidores da física do
escoamento. Esta linha de abordagem mostrou sucesso apenas parcial, produzindo bons
resultados de escalonamento para alguns parâmetros filtrados, e resultados ruins para outros.
Propõe-se agora uma nova abordagem com experimentos computacionais escalonados apenas
na micro-escala do escoamento, sendo o escalonamento de meso-escala verificado em etapa
de pós-processamento. O escalonamento de micro-escala é agora implementado levando-se
em conta a exatidão numérica dos resultados.

As correlações sub-malha para simulação de grandes escalas de escoamentos gás-sólido obtidas a partir de simulações sub-malha altamente resolvidas com modelagem de dois fluidos, disponíveis na literatura, têm validade limitada às condições operacionais sob as quais foram geradas. Nesta proposta de pesquisa busca-se fatores de escalonamento que permitam a aplicação destas correlações de forma generalizada, sob variadas condições operacionais de escoamento. Em outras palavras, busca-se identificar um comprimento ou comprimentos de escala que permitam encontrar similaridades hidrodinâmicas em escoamentos sob diferentes números de Froude. Os trabalhos de literatura sobre escalonamento de escoamentos gás-sólido consideram, em geral, regras de escalonamento envolvendo fatores de macro-escala tais como tamanho do reator e taxa de circulação de sólidos. Na presente proposta de pesquisa busca-se acessar a questão do escalonamento sob uma diferente perspectiva, assumindo que a micro-escala de um escoamento gás-sólido qualquer deva ser a mesma independentemente de qualquer condição de macro-escala. Partindo deste princípio, propõe-se desenvolver simulações sub-malha altamente resolvidas com modelagem de dois fluidos para suspensões gás-sólido em domínios periódicos, para vários números de Froude, sendo os resultados filtrados sobre porções do domínio gerando parâmetros filtrados de meso-escala. As simulações para os diferentes números de Froude serão realizadas obedecendo a regras de escalonamento pré-estabelecidas, baseadas em comprimentos característicos associados à micro-escala e à meso-escala do escoamento. Caso as predições de parâmetros filtrados para diferentes números de Froude resultem razoavelmente próximas, então pode-se dizer que foi bem sucedida a identificação de uma regra de similaridade ou de escalonamento relevante.

Reatores de leito fluidizado circulante são utilizados em inúmeros processos industriais de
grande relevância, destacando-se aplicações de larga escala como combustão/gaseificação de
carvão, e craqueamento catalítico de petróleo. Uma área de pesquisa altamente relevante neste
contexto é a da modelagem matemática dos escoamentos gás-sólido rápidos que se
desenvolvem nestes reatores, e que afetam profundamente os processos reativos em questão.
Uma importante e atual linha de pesquisa nesta área consiste em aplicar formulações
Eulerianas de meios contínuos (ou de dois fluidos) em simulações altamente resolvidas para
gerar correlações sub-malha, na expectativa de usá-las como relações de fechamento em
simulações de grandes escalas de reatores reais. Em vista da falta de conhecimento dos
complexos fenômenos físicos envolvidos, as simulações altamente resolvidas assumem
também um caráter de experimentação computacional, voltada para a formulação de novas
teorias e modelos de fechamento. Esta linha de pesquisa vem sendo praticada na Universidade
de Princeton desde os anos 90, sob o comando do Professor Sankaran Sundaresan. Há cerca
de uma década nos juntamos a este esforço; os estudos que realizamos estão relatados em
diversos artigos científicos publicados a partir de 1999 (Anexo 1). A evolução das nossas
pesquisas tem nos permitido interações produtivas com a comunidade científica internacional.
Além de contatos com o Professor Sankaran Sundaresan, destacamos também interações com
pesquisadores do Departamento de Energia dos USA: Thomas O?Brien e Sofiane Benyahia,
do National Energy Technology Laboratory (NETL); e Sreekanth Pannala, do Oak Ridge
National Laboratory (ORNL). Todos estes pesquisadores são assíduos frequentadores das
nossas listas de referências bibliográficas. A partir das interações realizadas, e a partir da
nossa própria experiência acumulada, formulamos a presente proposta de pesquisa para ser
realizada junto ao grupo do Professor Sankaran Sundaresan, na Universidade de Princeton, a
partir de Agosto de 2011.

Reatores de leito fluidizado circulante são largamente utilizados nas indústrias de energia e do petróleo. Nestas áreas, os usuais projeto e escalonamento através de plantas de demonstração exigem investimentos de centenas de milhões de dólares, justificando o continuado esforço da comunidade de pesquisa internacional na busca de modelos de simulação realistas. As taxas de reação nos reatores de leito fluidizado são imensamente afetadas pelos complexos padrões de escoamento gás-sólido que se desenvolvem. Os modelos de dois fluidos são atualmente considerados a alternativa mais prática para sua simulação. Modelos de dois fluidos de grandes escalas, incluindo correlações sub-malha realistas, acoplados a descrições reativas adequadas, são atualmente considerados a mais promissora, próxima geração de modelos para reatores de leito fluidizado. Há, contudo, muitas dificuldades a superar. Este projeto visa contribuir para o aperfeiçoamento dos modelos através do desenvolvimento de correlações sub-malha realistas. A inovação pretendida refere-se justamente ao caráter realista, já que o atual estado da arte apresenta apenas correlações obtidas para suspensões a baixas velocidades, enquanto os escoamentos de interesse ocorrem a altas velocidades. As técnicas experimentais correntes não permitem investigações sub-malha em escoamentos gás-sólido. As raras correlações sub-malha disponíveis na literatura foram geradas via experimentação computacional. Este é também o procedimento adotado neste projeto. As simulações desejadas exigem a aplicação de modelo multifásico heterogêneo, e malhas numéricas refinadas em domínio parcial com fronteiras periódicas. Esta configuração implica em custos computacionais elevadíssimos, requerendo processamento de alto desempenho. A infra-estrutura computacional necessária corresponde a maior parte dos recursos solicitados.

Através de termogravimetria/porosimetria determina-se parâmetros reativos livres de efeitos de transporte externos as partículas. Em plantas de bancada e piloto determina-se parâmetros reativos sujeitos a efeitos de transporte no meio fluidizado. A composição de resultados permite estabelecer o peso do fator transporte sobre as taxas de reação. A planta piloto permite estudos comparativos com a planta de bancada, e provê resultados mais próximos as aplicações em escala real. Desenvolve-se modelagem matemática como ferramenta de estudo e de auxílio ao projeto. Realiza-se simulações para estudos de efeitos do escoamento e de condições operacionais sobre taxas de reação. Correlações para inclusão em modelos de simulação são obtidas de estudos termogravimétricos e em planta de bancada. A planta piloto provê dados para validação de modelos matemáticos.

Prosseguem os estudos em experimentação (planta piloto, planta de bancada e análises térmicas). Proseguem os desenvolvimentos de modelagem fenomenológica para combustão em leito fluidizado, e de dois fluidos para o escoamento gás-sólido em leitos fluidizados.

Busca-se estudar a absorção de enxofre em reator de leito fluidizado de bancada sob combustão contínua de carvão, com alimentação de calcário em batelada e contínua; estudar a absorção de enxofre por calcários em reator de leito fluidizado piloto para comparação com resultados da planta de bancada, visando determinar efeitos de escala sobre as eficiências de combustão e de sulfatação; estudar a evolução da efetividade de sulfatação de calcários via termogravimetria; implementar parâmetros cinéticos para calcários e carvões nacionais no modelo fenomenológico, e simular o processo na planta piloto; simular escoamentos em risers com modelo fundamental incluindo a teoria cinética dos escoamentos granulares; simular absorção de SO2 por calcário em riser com modelo fundamental.

Desenvolveu-se modelagem de dois fluidos para escoamentos gás-sólido em leitos fluidizados circulantes, utilizando MFIX e CFX. Adquiriu-se cluster de PCs para processamento paralelo. Foram realizadas simulações de dois fluidos para absorção de SO2 por calcário em leitos fluidizados circulantes.

A planta piloto para combustão em leito fluidizado do NETeF foi concluida. Foram realizados estudos de combustão de carvão mineral e sulfatação de calcários nas plantas de bancada e piloto, e em sistemas de análises térmicas (termogravimetria e térmica diferencial). Continuaram os desenvolvimentos com modelo de dois fluidos para escoamentos gás-sólido em leitos fluidizados circulantes.

A planta piloto para combustão em leito fluidizado do NETeF foi concluida. Foram realizados estudos de combustão de carvão mineral e sulfatação de calcários nas plantas de bancada e piloto, e em sistemas de análises térmicas (termogravimetria e térmica diferencial). Continuaram os desenvolvimentos com modelo de dois fluidos para escoamentos gás-sólido em leitos fluidizados circulantes.

A planta de bancada para combustão em leito fluidizado do NETeF foi concluida. Foram realizados estudos de combustão e sulfatação na planta de bancada. Prosseguiu a construção e montagem da planta piloto. Foram realizados estudos de combustão e sulfatação em sistemas de análises térmicas (termogravimetria e térmica diferencial).

Desenvolvimentos na área de geração de energia a partir de combustíveis nacionais. Entre outras, desenvolve-se pesquisas em combusrtão em leito fluidizado de carvões minerais, principalmente tendo em vista redução de emissões de poluentes.

Prosseguiu-se na construção da planta piloto para combustão em leito fluidizado do NETeF. Os primeiros ensaios a frio foram realizados na planta piloto. Simultaneamente, construiu-se a planta de bancada para combustão em leito fluidizado do NETeF. Iniciou-se estudos em análises térmicas (termogravimetria e térmica diferencial). Realizou-se desenvolvimentos adicionais em modelagem fenomenológica. Construiu-se modelo de dois fluidos para escoamentos gás-sólido em leitos fluidizados.

Foram realizadas reformas no novo edifício do Núcleo de Engenharia Térmica e Fluidos da EESC-USP, adequando seus laboratórios as pesquisas previstas.

Prosseguiu-se na construção da planta piloto para combustão em leito fluidizado do NETeF. Os primeiros ensaios a frio foram realizados na planta piloto. Simultaneamente, construiu-se a planta de bancada para combustão em leito fluidizado do NETeF. Realizou-se desenvolvimentos adicionais em modelagem fenomenológica. Construiu-se modelo de dois fluidos para escoamentos gás-sólido em leitos fluidizados.

Foram realizadas reformas no laboratório de Engenharia Térmica e Fluidos da EESC-USP, adequando seus laboratórios as pesquisas previstas.

Um modelo matemático fenomenológico foi desenvolvido para a predição do processo de combustão em leito fluidizado de carvões minerais com altos teores de cinzas e enxofre, incluindo absorção de SO2 por calcários. O modelo baseia-se na descrição hidrodinâmica da teoria bifásica de fluidização, e caracteriza-se pela aplicação de balanços hidrodinâmicos globais associados ao conhecimento fenomenológico do processo.

Foram realizados estudos de fenômenos químicos e de transporte na combustão de carvões minerais em leito fluidizado atmosférico borbulhante; desenvolvimento e validação de modelo fenomenológico para a predição da absorção de SO2 por calcários em combustão fluidizada; estudo empírico para o estabelecimento de condições operacionais otimizadas para a absorção de SO2. Continuaram as etapas de construção e montagem da planta piloto para combustão em leito fluidizado do NETeF.

Deu-se início à construção dos reatores para combustão em leito fluidizado de carvão mineral do NETeF. Simulações paramétricas foram realizadas, equipamentos e instrumentação foram especificados, procedimentos de ensaio foram delineados. Projetos térmico e mecânico foram desenvolvidos. Um reator de leito fluidizado piloto foi parcialmente construido e montado.